З молодих літ він вирізнявся високими християнськими чеснотами – жив у постійному прагненні та дотриманні чистоти тілесної і душевної, у добровільній бідності, глибокому смиренні, безвідмовній покорі, суворому пості, майже безперервній молитві.

Головним його послуханням у монастирі стала книжна справа. Преподобний Нестор глибоко цінував істинне знання, поєднане зі смиренням і покаянням. Йому належать такі слова: “Велика буває користь від навчання книжного, книги наказують і вчать нас шляху до покаяння, бо від книжних слів знаходимо мудрість і стриманість. Це річки, котрі напоюють всесвіт, від яких виходить мудрість. У книгах – незлічима глибина, ними тішимося в печалі, вони – віжжі стриманості. Якщо старанно пошукаєш у книгах мудрості, то придбаєш велику користь для своєї душі. Бо той, хто читає книги, розмовляє з Богом або святими мужами”.

У 1080-х роках преподобний Нестор склав житіє страстотерпців Бориса і Гліба, житіє преподобного Феодосія Печерського. Найвизначніший твір Нестора Літописця – “Повість временних літ” – є однією з найвидатніших пам’яток світової культури. В основу цієї праці, якій він присвятив майже двадцять років життя, покладено раніше написані літописні зводи й оповіді, монастирські записи, візантійські хроніки, народні перекази. Разом із тим описано й сучасні для автора події. Немає сумнівів, що сотні важливих фактів, які дають сьогодні уявлення про історію Київської Русі як складову частину всесвітньої історії, могли б бути назавжди втрачені для нащадків, якби літописець не зафіксував їх. За різними версіями дослідників, закінчив Нестор Літописець роботу над “Повістю временних літ” у 1112–1113 роках. Теологи наголошують, що у літописі ним подано богословське осмислення вітчизняної історії.

Завершились земні подвиги аскета-подвижника, найімовірніше, 1114 року. Похований преподобний Нестор у Ближніх печерах Києво-Печерської лаври, де його мощі спочивають і нині.